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Abstract:

This thesis presents studies of the magnetism in a number of frustrated quantum materials including 1D spin chain compounds, 2D honeycomb and triangular lattice materials, as well as 3D pyrochlores and Weyl semimetals. First, it reveals the tunable magnetic frustration in the family of PbM₂Ni₆Te₃O₁₈ spin chain compounds through experimental methods such as µSR and magnetometry, combined with computational simulations including dipolar field calculations and DFT+µ muon site determination. This demonstrates how one can use a suite of techniques to investigate the various aspects of novel frustrated materials.

The main focus of this thesis is to study the spin dynamics and the underlying magnetism in frustrated magnets using the µSR technique. Starting from the fundamental principles of µSR, this thesis provides a brief mathematical treatment of how various magnetic structures and dynamics result in a number of signature muon polarisation asymmetries. Furthermore, through zero-, transverse-, and longitudinal-field µSR experiments, the studies on α-RuI₃ and DyTa₇O₁₉ illustrate strong evidence for persistent spin dynamics at base temperature and the mode of spin diffusion.

Finally, through the analysis of the rare-earth oxides, the thesis outlines how the CEF environments determine the magnetic anisotropy, and together with exchange interactions and crystal geometry, they can lead to the spin dynamics commonly observed in frustrated spin liquid materials. This thesis sets out the differences between the Kramers and non-Kramers rare earth ions and how the magnetic behaviour might change in each scenario as a result of chemical disorder or the injection of muons in µ⁺SR experiments. Therefore, this thesis provides insight into future developments on how new materials can be designed to strengthen the effect of magnetic frustration.

Abstract:

Magnétisme frustré sur le réseau kagome anisotrope : une étude par sondes locales dans les composés Y-kapellasite Le réseau kagome, avec son arrangement bidimensionnel de triangles à sommets partagés, est un exemple classique où la frustration joue un rôle central dans l'émergence de phases magnétiques originales. En particulier, le hamiltonien antiferromagnétique de Heisenberg pour des spins S=1/2 sur un réseau kagome parfait conduit à la stabilisation d'états quantiques exotiques, y compris les très recherchés liquides de spin, qui ne présentent aucune brisure de symétrie même au zero absolu (T = 0 K). La quête de matériaux capables de réaliser de tels états quantiques a récemment conduit à la découverte d'une nouvelle famille de composés kagome. Ces composés résultent de la substitution des ions Zn²⁺ par Y³⁺ dans le candidat liquide de spin archétype herbertsmithite ZnCu(OH)₆Cl₂. Le but initial était de doper en charge un liquide quantique de spin sans gap. Bien que le dopage ne fonctionne pas, les nouveaux matériaux isolants obtenus, YCu3(OH)₆₊ₓX₃₋ₓ (X=Cl, Br et x= 0 ou 1/3), appelés Y-kapellasite, sont des composés frustrés intéressants avec des couches kagome bien isolées et aucune dilution significative du réseau magnétique. Dans ce travail expérimental, nous présentons une étude détaillée des composés x=1/3, chlorés (Y₃Cu₉(OH)₁₉Cl₈) et bromés (Y₃Cu₉(OH)₁₉Br₈). Ils matérialisent un réseau kagome anisotrope original avec trois interactions premier-voisins différentes. Le modèle théorique correspondant présente un diagramme de phase classique riche englobant une phase liquide de spin exotique et des ordres à longue portée. Après une introduction générale à la physique de la frustration magnétique et aux techniques utilisées, cette thèse comprend deux parties expérimentales. La première partie porte sur l'étude de monocristaux purs de (Y₃Cu₉(OH)₁₉Cl₈), obtenus par une méthode de croissance hydrothermale à gradient externe, par des techniques locales μSR et RMN, ainsi que des mesures thermodynamiques et de diffusion de neutrons. Contrairement aux études précédentes sur des échantillons en poudre, cette étude de monocristaux donne des preuves d'instabilités structurales subtiles à 33 K et 13 K qui préservent la symétrie globale du système, donc le modèle magnétique, et que nous avons attribuées à la localisation de l'un des hydrogènes. De plus, nos résultats mettent en évidence une transition magnétique à 2.1 K en bon accord avec la prédiction théorique d'un ordre à longue portée (1/3,1/3). Cependant, notre analyse des excitations d’ondes de spin donne des interactions magnétiques qui situe le composé très près de la phase liquide classique. Probablement en raison de fortes fluctuations quantiques à cette limite, le moment ordonné des Cu²⁺est fortement réduit, non détecté par diffraction de neutrons, mais révélé par μSR et RMN. Dans la deuxième partie, nous nous intéressons à la variante au brome (Br) du système, introduisant ainsi une pression chimique en substituant un atome plus grand dans le but d'explorer le diagramme de phase magnétique. En utilisant, comme pour le cas du chlore, des techniques thermodynamiques et locales sur une collection de petits monocristaux alignés selon l’axe c, nous avons identifié une transition structurale à environ 15 K tandis qu'une transition magnétique autour de 9 K a été attribuée à une phase d'impureté. Le système présente un gel de spin inhomogène surprenant, correspondant à un état fondamental partiellement ordonné en dessous de 2.5 K. Le gel partiel rappelle l'absence d'ordre magnétique dans les échantillons en poudre de la variante au chlore, contrairement aux monocristaux, et met en évidence la fragilité de l'état fondamental vis-à-vis du désordre probablement en raison de sa proximité avec une phase de liquide de spin.

Abstract:

We present the results of a muon-spin relaxation study of the high-T-c analog material Cs2AgF4. We find unambiguous evidence for magnetic order, intrinsic to the material, below T-C=13.95(3) K. The ratio of interplane to intraplane coupling is estimated to be vertical bar J(’)/J vertical bar=1.9x10(-2), while fits of the temperature dependence of the order parameter reveal a critical exponent beta=0.292(3), implying an intermediate character between pure two- and three-dimensional magnetism in the critical regime. Above T-C we observe a signal characteristic of dipolar interactions due to linear F-mu(+)-F bonds, allowing the muon stopping sites in this compound to be characterized.

Abstract:

We have used neutron powder diffraction to solve the magnetic structure of orthorhombic CoTi$_2$O$_5$, showing that the long-range ordered state below 26 K identified in our muon-spin rotation experiments is antiferromagnetic with propagation vector ${\bf k}=(\pm \frac{1}{2}, \frac{1}{2}, 0)$ and moment of 2.72(1)$\mu_{\rm B}$ per Co$^{2+}$ ion. This long range magnetic order is incompatible with the experimentally determined crystal structure because the imposed symmetry completely frustrates the exchange coupling. We conclude that the magnetic transition must therefore be associated with a spin Jahn-Teller effect which lowers the structural symmetry and thereby relieves the frustration. These results show that CoTi$_2$O$_5$ is a highly unusual low symmetry material exhibiting a purely spin-driven lattice distortion critical to the establishment of an ordered magnetic ground state.